2013年5月12日，荣获中国现代时尚20年颁奖盛典-“现代时尚明星人物”奖项。
2013年7月24日吴莫愁参加哈林（庾澄庆）上海演唱会做嘉宾。庾澄庆 和吴莫愁俩人将合唱一首歌《我要给你》。2013年5月，吴莫愁推出单曲《就现在》。 吴莫愁受邀去Lady GaGa的御用造型师尼古拉的工作室做客，相约合作。而吴莫愁也是本次纽约时装周上，唯一受邀与他会面并到他的工作室中做客的明星。
2013年出任百事可乐“渴望就现在”形象代言人、三星——GALAXY Tab3以及沙宣代言人。吴莫愁现场还演唱了主题曲《就现在》，这首歌是吴莫愁根据自身成长经历创作而成。这首自己参与歌词创作的《就现在》获得年度最佳金曲奖，这首百事可乐广告单曲《就现在》MV累计点击播放3亿多次 。2013年7月21日，庾澄庆的北京演唱会正式开票，吴莫愁担任嘉宾。
2014年出任春纪代言人 。4月，吴莫愁推出个人首张专辑《无所不在》的第一支主打歌曲《没差》MV。7月，搭档古天乐、郭采洁主演爱情微电影《2014乐事谁是你的菜》 。2015年参演的电影《万物生长》于4月17日上映。片中与韩庚、范冰冰合作。 8月，吴莫愁与9组90后音乐人合力打造的专辑《90》发布。2015年10月27日发行首张大碟《接近无限》，原订2014年在台湾跨年，因工作证申请时间延误无法去台湾。后排出档期于2016年1月18日在台湾跑宣传。2016年1月17日吴莫愁录浙江卫视《王牌对王牌》时失足跌伤头部，紧急送医后有晕眩与呕吐的症状，医生表示Momo有轻微脑震荡，因此不允许飞行，唱片公司表示以艺人身体为重，取消台湾宣传行程。
