2012年9月28日《中国好声音》第十二场庾澄庆组终极考核第三轮考核中，吴莫愁和王韵壹同台PK，演唱了一首《爱是怀疑》，以60+58总分118票击败王韵壹，获得庾澄庆组唯一一个梦想席位。9月30日《中国好声音》年度总决选中，第一，第二轮分别演唱了《改变自己》，《流星雨》，淘汰了金志文、吉克隽逸，最后一轮与梁博的PK中，吴莫愁演唱了准备的最后一首歌——《一个人的生活》，最后荣获年度亚军。
2012 与庾澄庆合作单曲《我要给你》，并合作MV。2012 受邀参加中央电视台《梦想合唱团》，并担任上海队队长。吴莫愁的首支个人单曲《爱爱爱爱》全网首播。这首本来作为电影《厨子戏子痞子》推广曲的《爱爱爱爱》升级为电影插曲。
2012年12月6日，庾澄庆和吴莫愁乘坐游艇亮相上海，全面揭幕《我要给你》MV。同时，星空传媒总裁田明现场宣布好声音哈林工作室正式成立，除了邀请《美国好声音》评委，还将邀请艾薇儿为吴莫愁写歌。由庾澄庆、吴莫愁合唱的全新单曲《我要给你》MV正式曝光。在首播后不到12小时的时间，这支MV的点击率便轻松突破500万。
由央视举办的大型电视活动《梦想合唱团》，出任第二季上海队队长。根据赛制要求，吴莫愁招募集结20位来自各行各业的普通百姓，组建第二季《梦想合唱团》上海队。
由中央电视台主办的大型电视公益类节目《梦想合唱团》第二季将于12月2日在央视一套黄金时间正式开播。吴莫愁也已于31日抵达上海，第一时间开始准备上海队成员的选拔工作。
2013年12月10日，由《周末画报》打造的“亚洲新锐人物年刊”授予吴莫愁“亚洲新锐热力新人”大奖。12月13日，在《南方人物周刊》杂志主办的“2012中国魅力榜”颁奖盛典中吴莫愁获得“异色之魅”大奖 。12月15日，由《新周刊》杂志主办的“中国娇子新锐榜”在青岛举行。吴莫愁荣获年度艺人奖项，吴莫愁还携手卡车司机曹寅和大山，以“中国好声音”串烧开场新锐榜之夜。
2013年2月，吴莫愁出演张一白导演的年度贺岁喜剧《越来越好之村晚》，吴莫愁客串这部贺岁片。
在国际顶级地标纽约时代广场，来自“中国好声音”的人气学员吴莫愁、李代沫以中国传统特色的新春贺岁照造型亮相巨幅大屏，再次让中国元素亮相世界舞台。这也是纽约时代广场首度出现中国歌手的贺岁照，吴莫愁、李代沫则在此为世界人民送上了来自中国传统新年的美好祝福。
